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周防国（現・山口県）の村医者の家に生まれ、大坂・緒方洪庵の適塾で蘭学・医学を学んだ。さらに長崎でシーボルトから西洋医学・兵学を学び、宇和島藩・幕府に仕えて兵学と翻訳に従事した。長州藩で高杉晋作の奇兵隊を支援し、四境戦争（1866年）では長州軍を実質的に指揮して幕府軍を撃退した。戊辰戦争では官軍の実質的な総指揮官として各地の戦いを指導し、軍事的才覚を遺憾なく発揮した。明治新政府では兵部省大輔（次官）として近代的な軍制の基礎を構築し、全国徴兵制・陸軍の洋式化を推進した。しかし旧来の士族勢力から反感を買い、1869年9月4日、京都で旧長州藩士らに刺され、11月5日に45歳で死亡した。靖国神社（東京・九段）の社頭に大村の銅像が立てられ、近代日本陸軍の創建者として顕彰されている。緒方洪庵に学んだ医師が国家の軍制を構築したという経歴は、幕末日本の人材の多様性を象徴している。

純粋に学問と実践に打ち込む直情径行な人物。身分や出自を問わず能力を重視し、旧来の権威に屈しない強直さが反感を招いた。医師としての出発点が示すように、知識を社会に役立てることへの献身は一貫していた。

近代日本陸軍の制度的基盤を構築し、山県有朋らが継承する徴兵制陸軍の礎を作った。靖国神社に銅像が建てられた最初の人物として、日本の近代軍事史の出発点に立つ象徴的存在。